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  芬顿反应最早由法国化学家Fenton在1893年发现,并因其能产生强氧化性的羟基自由基等活性氧物种(ROS)被广泛应用于水中有机污染物的去除。理想的芬顿反应是Fe2+催化H2O2生成羟基自由基等ROS,但实际上,大多数已报道的芬顿反应并不是真正的催化反应,而只是一个氧化还原化学反应。这主要是因为当Fe2+活化H2O2(或PMS)后,本身会被氧化成Fe3+,而Fe3+很难被H2O2重新还原成Fe2+,所以铁在芬顿反应中不能算真正的催化剂。好消息是,通过引入助催化剂可以很好地解决这个问题。比如,邢明阳等人首次发现通过引入MoS2作为助催化剂,可以实现芬顿反应中铁离子的高效循环(Chem 2018, 4, 1359-1372)。但这也带来了新的问题,即大多数粉体催化剂的共同缺点就是难以在实际应用中回收再利用,尤其是在大规模处理实际工业废水时,需要不断补充MoS2助催化剂及铁催化剂,这不仅会增加反应成本,还会存在对环境造成二次污染的风险。

  为了克服上述挑战,邢明阳教授研究团队采用简单的浸渍-加热的化学方法,开发了三维硫化钼(3D-MoS2海绵)助催化(类)芬顿反应体系,实现了对染料类及抗生素类废水的高效处理。与传统芬顿体系及已报道的助催化(类)芬顿体系相比,其优势表现为:三维结构优化AOPs性能优势。以Fe3+/H2O2体系为例,3D-MoS2海绵的引入,可使其降解芳香族有机污染物的反应速率常数提高到原来的52倍;助催化反应中心减少铁的用量,降低生成铁泥的风险。3D-MoS2海绵中纳米花片层堆积和不规则边缘可以提供更多的Mo4+活性位点,加速Fe3+/Fe2+的循环,抑制铁泥等二次污染物的形成;运行成本低,实现大规模高效处理抗生素废水。3D-MoS2/Fe2+/PMS体系只需一次性加入铁离子(20mg/L硫酸亚铁),即可实现连续高效处理140L高浓度磺胺嘧啶废水(120mg/L),其降解率可达97.87%。该体系可稳定运行16天以上,且其处理1吨废水的运行成本仅为0.33美元,使其具有巨大的工业应用价值。

  该论文以华东理工大学为第一通讯单位,硕士研究生朱玲俐同学为第一作者,邢明阳教授为通讯作者。该论文还得到了欧洲科学院院士张金龙教授的指导。该工作得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金优秀青年基金及国家重点研发计划等项目的支持。

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